В молодые годы Васильев переменил много профессий, от истопника до артиста мюзик-холла.

В 1933 году вышла первая книга стихов Васильева, еще во многом несовершенных, «Возраст».

Известность к Сергею Александровичу пришла после опубликования стихотворения «Голубь моего детства» (1934) и поэмы о матери революционера «Анна Денисовна» (1935). По словам советского критика А. Макарова, для самого поэта эти произведения стали «как бы манифестом, обретением собственного лица в поэзии, генеральной темы своей лирики — темы героико-патриотической, страстного утверждения советской жизни и образа человека-борца».

Лирика Васильева многопланова. У него встречаются стихи, в которых гражданская позиция декларируется прямо и открыто. Но гораздо больше таких, где патриотизм выражен через сугубо личные переживания. Нередко лирическое начало в произведениях Васильева сливается с повествовательным, эпическим. Особенно характерно это для поэм «Портрет партизана», «Красный галстук», «Первый в мире».

С начала Великой Отечественной войны поэт находился на фронте. За участие в боевых операциях он награжден орденом Красного Знамени и медалями.

В октябре 1942 года Сергей Александрович направил из действующей армии в тыл стихотворное послание «Землякам-сибирякам». В нем прославлялись зорко подмеченные автором черты личности воина-сибиряка. Это была заслуженная дань тем людям, которые, по словам маршала К. К. Рокоссовского, даже «среди наших прекрасных солдат... всегда отличались особой стойкостью».

Во время войны Васильев создал поэмы «Москва за нами» и «На Урале». Они навеяны личными впечатлениями, полученными на фронте и во время пребывания в тылу.

В послевоенный период поэт не утратил связей с Уралом и Зауральем. Он часто приезжал сюда, внимательно следил за «литературной порослью», оказывал ей всяческую поддержку.

В предисловии к сборнику «Урал синекрылый», вышедшему в Южно-Уральском книжном издательстве в 1971 году, Васильев тепло говорил об уральцах, ставших известными советскими поэтами: Ручьеве, Татьяничевой, Львове... «Интересно,— отмечал Сергей Александрович,— что даже те поэты, которым довелось на Урале побывать сравнительно недолго, сохранили в душе преданность великому рабочему краю, отдали и отдают ему свою неподдельную симпатию».