1933. 9 марта арестован в Берлине вместе с болгарскими коммунистами Б. Поповым и В. Таневым. Во время следствия по делу о поджоге германского рейхстага узнаёт о смерти жены Любы в Москве. Ведёт политическую борьбу против выдвинутых обвинений на заседаниях суда в Лейпциге и Берлине. 23 сентября выступает с заключительной речью. После оправдательного приговора оставлен с товарищами в тюрьме.

1934. 15 февраля Г. Димитрову, Б. Попову и В. Таневу предоставлено советское гражданство, и 27 февраля они прибывают в Москву. Их принимает Сталин в Кремле. Димитров избирается в руководящие органы Коминтерна. Выдвигает предложения о пересмотре политического курса Коминтерна и реорганизации ИККИ, которые получают поддержку Сталина.

Вступает в брак с Рози Флейшман.

1935. Выступает на VII конгрессе Коминтерна с докладом «Наступление фашизма и задачи Коммунистического Интернационала в борьбе за единство рабочего класса, против фашизма». Обосновывает политику широких народных фронтов и объединений. Избирается генеральным секретарем ИККИ. Обращается с предложениями о совместных действиях к Социалистическому Рабочему Интернационалу. Руководит преобразованиями в ИККИ. Выдвигает задачу обновления руководства БКП и преодоления сектантских и левацких ошибок.

1936. Победа народных фронтов во Франции и Испании. Димитров организует помощь испанским республиканцам, сражающимся с мятежниками Франко. Энергично поддерживает создание и деятельность интербригад. Обосновывает концепции правительства народного фронта и народно-демократического режима. Курирует деятельность Компартии Китая, нацеливает КПК на совместную с Гоминьданом вооружённую борьбу против японских захватчиков, содействует оказанию китайским коммунистам материально-технической и финансовой помощи.

7 апреля у Димитровых родился сын Митя.

1937. После февральско-мартовского пленума ЦК ВКП(б) и критики Сталина санкционирует политические и организационные меры, направленные на выявление «скрытых классовых врагов в Коминтерне». В соответствии с решением Политбюро ЦК ВКП(б) по докладу наркома НКВД Ежова разрабатывает и подписывает постановление ИККИ о роспуске Компартии Польши. Содействует И. Б. Тито в возобновлении деятельности Компартии Югославии. Направляет в Особый район Китая для помощи компартии в проведении политики единого антияпонского фронта кандидата в члены Секретариата ИККИ Ван Мина. Димитровы удочеряют его пятилетнюю дочь Фан.

Избирается депутатом Верховного Совета СССР.

1938. Во время отпуска в Кисловодске следит за событиями вокруг Чехословакии и пытается организовать противодействие агрессивным действиям Гитлера массовыми акциями протеста. Ведёт борьбу за освобождение незаконно арестованных в СССР болгарских, немецких и австрийских политэмигрантов, направляя ходатайства в различные инстанции. Часть репрессированных удаётся спасти.

1939. Анализирует причины поражения Испанской республики. В статье «Война и рабочий класс капиталистических стран» характеризует начавшуюся Вторую мировую войну как империалистическую и несправедливую с обеих сторон. По указанию Сталина ИККИ направляет директивы компартиям о прекращении антифашистской пропаганды и поддержке советско-германских соглашений.

1940. Организует деятельность аппарата и секретных служб ИККИ в новом комплексе зданий в Ростокине. Ориентирует Болгарскую компартию на борьбу против вовлечения страны в Тройственный пакт.

1941. Руководит расширенным заседанием Секретариата ИККИ, на котором определяются задачи компартий в связи с нападением Германии на СССР. Занимается эвакуацией аппарата и служб ИККИ и развёртыванием их работы в Уфе. Организует переброску диверсионно-разведывательных групп из числа политэмигрантов в Болгарию и оккупированные Германией страны. Координирует антифашистскую радиопропаганду и работу в лагерях военнопленных.

1942. В марте возвращается в Москву с частью аппарата ИККИ. Сотрудничает с руководителями Управления внешней разведки НКВД и Разведуправления Генштаба РККА в подборе людей для работы в тылу врага и организации антифашистского сопротивления в странах Европы, поддерживает контакты с нелегальными компартиями через секретные службы Коминтерна. Выдвигает задачу сплочения антифашистских сил в Болгарии на основе программы Отечественного фронта.

1943. Получает указание Сталина разработать документ о роспуске Коминтерна. Председательствует на последнем заседании Президиума ИККИ, принявшем решение о прекращении деятельности Коминтерна и всех его подразделений. Руководит вновь созданным отделом международной информации ЦК ВКП(б), которому передан ряд функций Коминтерна. Берёт под защиту Ван Мина, вступившего в острый конфликт с Мао Цзэдуном.

Кончина от дифтерита сына Мити провоцирует у Димитрова тяжёлые заболевания.

1944. Направляет деятельность компартий Европы на широкое сотрудничество с демократическими и антифашистскими силами. Курирует создание комитета «Свободная Германия». Переписывается с подпольным ЦК Болгарской рабочей партии по вопросам подготовки вооружённого восстания. Информирует И. В. Сталина и В. М. Молотова о положении в Болгарии и составе правительства Отечественного фронта, пришедшего к власти 9 сентября. Ведёт интенсивную переписку с ЦК Болгарской компартии по вопросам укрепления Отечественного фронта и выполнения правительственной программы ОФ.

1945. Обсуждает с И. Б. Тито перспективы создания федерации двух государств. За выдающиеся заслуги в борьбе против фашизма награждён орденом Ленина. 21 августа освобождён от обязанностей депутата Верховного Совета СССР и советского гражданства в связи с выдвижением кандидатом в депутаты Народного собрания Болгарии. 4 ноября возвращается с женой на родину. Избирается председателем ЦК БРП(к) и депутатом Народного собрания.

1946. Обосновывает концепцию «эры Отечественного фронта» — длительного перехода Болгарии к социализму на базе сотрудничества демократических и патриотических сил и многоукладной экономики при активной помощи со стороны СССР. Обсуждает текущие политические дела с И. В. Сталиным и В. М. Молотовым, ведёт с ними переписку. Выдвигает задачу «македонизации» Пиринского края Болгарии в связи с предстоящим образованием болгаро-югославской федерации. Выступает в Народном собрании с обоснованием необходимости ликвидации института монархии и принятия новой конституции. По результатам выборов в Великое народное собрание получает мандат на формирование правительства. Возглавляет третье правительство Отечественного фронта.

Димитровы усыновляют пятилетнего Бойко — сына погибших болгарских подпольщиков.

1947. Переезжает в бывший загородный царский дворец Врана, который становится резиденцией председателя правительства. Даёт ход докладу Министерства внутренних дел об антигосударственной деятельности лидера парламентской оппозиции Николы Петкова. Находясь на лечении в Москве, следит за расследованием «дела Петкова»; с согласия Сталина санкционирует смертную казнь оппозиционера. Знакомится с результатами совещания коммунистических партий в Польше, принявшего решение о создании Коминформбюро. Подписывает договоры о дружбе и сотрудничестве Болгарии с Румынией, Югославией и Албанией.