Великая княгиня просила императора Николая II о помиловании Каляева, но оно было отклонено, потому что преступник не раскаялся. На суде он требовал себе смертного приговора, с горящими глазами безумно повторял, что будет всегда уничтожать политических противников.

Ей передали, правда, что в последнюю минуту он взял в руки икону и положил ее на подушку.

Сергея Александровича похоронили в маленькой церкви Чудова монастыря, здесь был сделан склеп-усыпальница. Именно сюда каждый день и по ночам приходила Елизавета Федоровна, молилась, думала, как жить дальше. Здесь, в Чудовом монастыре, она получила благодатную помощь от мощей великого молитвенника святителя Алексия и потом всю жизнь носила в наперсном кресте частичку его мощей. На месте убийства мужа Елизавета Федоровна воздвигла памятник-крест, сделанный по проекту Васнецова.

На нем слова Спасителя, сказанные Им на кресте: «Отче, отпусти им, не ведают бо, что творят». В 1918 году крест снесли, в 1985 году обнаружили склеп с останками великого князя. А в 1995 году крест был восстановлен на старом месте.

После кончины мужа Елизавета Федоровна не снимала траур, много молилась, постилась. Решение пришло в долгой молитве. Она распустила двор, разделила свое состояние на три неравные части: в казну, наследникам мужа и самую большую часть на благотворительные нужды.

В 1909 году великая княгиня приезжала в Полоцк на перенесения мощей преподобной Евфросинии Полоцкой из Киева. Судьба Евфросинии о многом говорила Елизавете Федоровне: она умерла в Иерусалиме, будучи первой, по-видимому, русской паломницей. Как вспоминала она их поездку с Сергеем на Святую землю, сколь безмятежно было их счастье, как ей было хорошо и покойно там!

Она решила посвятить себя строительству и созданию милосердной обители. Елизавета Федоровна продолжала заниматься благотворительностью, помогала нашим воинам, бедным, сиротам — и все время думала об обители. Были составлены различные проекты устава монастыря, один из них подал и орловский священник Митрофан Сребрянский, автор книги, прочитанной ею с глубоким интересом, — «Дневник полкового священника, служившего на Дальнем Востоке во весь период минувшей Русско-японской войны», которому княгиня и предложила быть духовником монастыря. Синод не сразу принял и понял ее замысел, оттого устав переделывался много раз.

После смерти мужа из доли состояния, предназначенного на благотворительные цели, великая княгиня выделила часть денег на приобретение усадьбы на Большой Ордынке и начала здесь строительство церкви и помещений обители, амбулатории, приюта. В феврале 1909 года была открыта Марфо-Мариинская обитель Милосердия, в ней было всего шесть сестер. На территории обители построили два храма: первый — в честь святых жен-мироносиц Марфы и Марии, второй — Покрова Пресвятой Богородицы. Под последним соорудили небольшую церковь-усыпальницу. Великая княгиня думала, что здесь будет покоиться после смерти ее тело, но Бог судил иначе.

22 апреля 1910 года в храме Марфы и Марии епископ Трифон посвятил в крестовые сестры любви и милосердия 17 подвижниц во главе с настоятельницей. Великая княгиня впервые сняла траур и облачилась в одеяние крестовой сестры любви и милосердия. Она собрала семнадцать сестер и сказала: «Я оставляю блестящий мир, где я занимала блестящее положение, но вместе со всеми вами я восхожу в более великий мир — в мир бедных и страдающих».

Были построены богадельня, больница и детский приют. Обитель была необычайно красива, здесь совершались запомнившиеся многим современникам проникновенные богослужения. Храмы, один из которых был построен знаменитым архитектором Щусевым и расписан художником Михаилом Нестеровым, благоухание цветов, оранжереи, парк — все являло собой духовную гармонию.

Сестры учились основам медицины, посещали больницы и богадельни, именно сюда привозили самых тяжелых больных, от которых все отказывались, к ним приглашали лучших специалистов, врачебные кабинеты и хирургическая клиника были лучшими в Москве, все операции проводили бесплатно. Здесь же была построена аптека, где бедным лекарства тоже отпускались бесплатно. Днем и ночью сестры неусыпно следили за состоянием больных, терпеливо ухаживали за ними, а настоятельница, казалось им, всегда была с ними, ибо на сон она отводила себе 2–3 часа в день. Многие безнадежные вставали и, уходя из обители, плакали, называя Елизавету Федоровну «Великой матушкой». Она сама перевязывала раны, часто просиживала все ночи у постели больного. Если кто-то умирал, она всю ночь читала над покойником Псалтырь, а в 6 утра неизменно начинала свой рабочий день.

Елизавета Федоровна открыла в монастыре школу для сирот и детей, которых она находила на Хитровом рынке. Это было место, где, казалось, собрались все отбросы общества, но настоятельница всегда повторяла: «Подобие Божие может быть иногда затемнено, но оно не может быть уничтожено». Здесь уже все знали ее, уважали, ласково и с почтением именовали «матушкой» и «сестрой Елизаветой». Ее не пугали ни болезни, ни грязь окружающая, ни брань, разносившаяся по Хитровке, неутомимо и ревностно искала она здесь сирот, переходила вместе со своими сестрами Варварой Яковлевой или княжной Марией Оболенской из притона в притон, уговаривая отдать их на воспитание ей. Мальчики с Хитровки в скором времени стали работать в артели посыльных, девочек устраивали в закрытые учебные заведения и приюты, в обители также был организован приют для девочек-сирот, а для бедных детей к Рождеству устраивали большую елку с подарками.

Кроме того, в обители была открыта воскресная школа для работниц фабрики, организована библиотека, где бесплатно выдавались книги, ежедневно для бедных отпускалось более 300 обедов, а те, у кого были многодетные семьи, могли брать обеды домой.

Со временем ей хотелось распространить опыт своей обители на всю Россию и открыть отделения в других городах. В 1914 году крестовых сестер в обители было уже 97.

В обители великая княгиня вела подвижнический образ жизни: спала на деревянных досках без матраса, тайно носила власяницу и вериги, делала все сама, строго соблюдала посты, питалась только растительной пищей. Когда больной нуждался в помощи, она просиживала у его постели всю ночь до рассвета, ассистировала при самых сложных операциях. Больные ощущали исходившую от нее целебную силу духа и соглашались на любую самую тяжелую операцию, если она говорила о ее необходимости.

Во время Первой мировой войны она ухаживала за ранеными в лазаретах, отпустила многих сестер работать в полевые госпитали. Навещала она и пленных раненых немцев, но злые языки, клеветавшие о тайной поддержке противника царской семьей, заставили ее принять решение отказаться от этого.

Сразу после Февральской революции к обители подъехал грузовик с вооруженными солдатами во главе с унтер-офицером. Они потребовали провести их к начальнице обители. «Мы пришли арестовать сестру императрицы», — бодро заявил унтер-офицер.

Здесь же присутствовал и духовник протоиерей Митрофан, который обратился с негодованием к солдатам: «Кого вы пришли арестовать! Ведь здесь нет преступников! Все, что имела матушка Елизавета, — она все отдала народу. На ее средства построена обитель, церковь, богадельня, приют для безродных детей, больница. Разве это преступление?»

Возглавлявший отряд унтер пристально вглядывался в батюшку и вдруг спросил его: «Батюшка! Не вы ли отец Митрофан из Орла?» — «Да, это я». Лицо унтера мгновенно изменилось, и он сказал солдатам: «Вот что, ребята! Я остаюсь здесь и сам во всем распоряжусь. А вы поезжайте обратно». Солдаты, выслушав отца Митрофана и поняв, что они затеяли не совсем ладное дело, подчинились и уехали. А унтер сказал: «Я теперь останусь здесь и буду вас охранять!»

Было еще много обысков и арестов, но великая княгиня стойко переносила эти тяготы и несправедливости. И все время повторяла: «Народ — дитя, он не повинен в происходящем... Он введен в заблуждение врагами России»...